Игра Брайана внесла значительный вклад в звучание The Rolling Stones в шестидесятых. Его партии на слайд-гитаре можно услышать в «I Wanna Be Your Man», «Little Red Rooster», «No Expectations»; тамбурине — в «Street Fighting Man», маримбе — в «Under My Thumb», флейте — в «Ruby Tuesday», дульцимере — в «Lady Jane» и «I Am Waiting», меллотроне — в «2000 Light Years from Home» и «We Love You», губной гармошке — в «You Got the Silver». Вообще, основные партии губной гармошки в записях The Rolling Stones в 60-ых сделаны Брайаном Джонсом.Кадры с музыкантом в промоленте 1968 года «We Love You» показывают его настолько уставшим, что зачастую Джонсу было тяжело держать глаза открытыми. Это похоже на воздействие «Мандракса» (quaalude), популярного в то время наркотика. Джонс постепенно прекратил отношения с многими музыкантами и за пределами тусовки The Rolling Stones: Джимом Моррисоном, Бобом Диланом, Джоном Ленноном, Джими Хендриксом, Джорджем Харрисоном и Стивом Марриотом.В марте 1967 года подружка Джонса, Анита Палленберг, пока Джонс проходил очередное лечение, оставила его и ушла к Киту Ричардсу, ещё более осложнив отношения между музыкантами. Позже она заявила, что Джонс был «просто больной»